Carlo Augusto nacque nel 1811.
Uscito dall'Accademia Militare nel 1830, fu nominato ufficiale nei Cavalleggeri di Savoia, nel 1842 ottenne il grado di capitano nel Reggimento Piemonte Reale; partecipò alla guerra del 1848 come capitano dei Carabinieri che scortavano il re Carlo Alberto.
Per il comportamento valoroso dimostrato, venne insignito della croce di Cavaliere dell'Ordine dei SS. Maurizio e Lazzaro.
A fine settembre 1855 fu colpito negli affetti famigliari da una vera e propria immensa tragedia: alla Sibilla, casa di campagna della famiglia presso Pieve di Scalenghe, si verificò un avvelenamento da funghi. Morirono la moglie, la suocera e due figli ancora bambini , mentre la sorella e altri due figli Enrico e Carlo Augusto, già destinati all'Accademia militare, riuscirono a guarire.
Trovarono la morte anche altre cinque persone che avevano mangiato gli stessi funghi.
Il conte Carlo Augusto continuò nel suo impegno militare: passò al Savoia Cavalleria, fu al comando della piazza di Vercelli e partecipò alle campagne successive.
Dopo la battaglia di San Martino, nel 1860, ebbe il grado di brigadiere, poi gli vennero assegnati incarichi di comando.
Col grado di maggiore generale fu comandante della divisione militare di Catanzaro durante il primo periodo del brigantaggio (dal 23 giugno 1861 al 29 aprile 1862).
Insignito anche della Legione d'onore morì a Torino nel 1863.
Il figlio, conte Eugenio Brunetta d'Usseaux, fece parte del Comitato Olimpico Internazionale con De Coubertin e ne diventò segretario generale nel 1908, carica che mantenne fino alla morte.
Curò la regia delle Olimpiadi di Londra .
Morì l'8 gennaio 1919.